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論文

Defect layer in SiO$$_2$$-SiC interface proved by a slow positron beam

前川 雅樹; 河裾 厚男; 吉川 正人; 宮下 敦巳; 鈴木 良一*; 大平 俊行*

Physica B; Condensed Matter, 376-377, p.354 - 357, 2006/04

https://doi.org/10.1016/j.physb.2005.12.091
 被引用回数：2 パーセンタイル：12.56(Physics, Condensed Matter)

ドライ酸化SiO$$_2$$/4H-SiC界面には多くの欠陥が含まれていると言われているが、陽電子消滅法を用いて欠陥の構造評価を行った。ドップラー幅測定からは、SiO$$_2$$/4H-SiC界面にはSiO$$_2$$やSiCとは明白に区別される欠陥を多く含んだ界面層が存在することが明らかとなった。界面層での陽電子消滅寿命測定からは、構造がアモルファスSiO$$_2$$に類似した比較的空隙を持つ構造であることがわかった。界面層での電子運動量分布測定と第一原理計算による陽電子消滅特性のシミュレーションとの比較より、陽電子は空隙に存在する酸素価電子と対消滅していることが示唆された。酸化後の加熱焼鈍による酸素価電子との消滅確率の減少は、界面準位密度の減少と同じ温度領域で起こることから、界面準位の起源となる欠陥構造は陽電子を捕獲する欠陥構造と強く関連していることが示唆された。

論文

Structure of SiO$$_2$$/4H-SiC interface probed by positron annihilation spectroscopy

前川 雅樹; 河裾 厚男; 吉川 正人; 宮下 敦巳; 鈴木 良一*; 大平 俊行*

Physical Review B, 73(1), p.014111_1 - 014111_9, 2006/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.73.014111
 被引用回数：20 パーセンタイル：64.39(Materials Science, Multidisciplinary)

ドライ酸化法によって形成されるSiO$$_2$$/4H-SiC界面構造を低速陽電子ビームを用いて評価した。ドップラー幅測定より、SiO$$_2$$/4H-SiC界面にはSiO$$_2$$やSiCとは明白に区別される界面層が存在することが明らかとなった。界面層での陽電子消滅寿命測定からは451ps単一の寿命成分が得られた。これは界面構造がアモルファスSiO$$_2$$に類似した比較的空隙を持つ構造であることを示している。界面層での電子運動量分布測定からは、陽電子は空隙に存在する酸素価電子と対消滅していることが示唆された。第一原理計算による陽電子消滅特性のシミュレーションを行ったところ、SiO$$_2$$中に導入した酸素価電子を持つ欠陥構造での陽電子消滅特性は実験結果をよく反映するものであった。酸化後の加熱焼鈍によって観測される酸素価電子との消滅確率の減少挙動は、電気測定から求められる界面準位密度のそれと非常に類似したものとなった。これは、界面準位が陽電子を捕獲する欠陥構造と強く関連していることを示している。

論文

Oxygen potential measurements of fluorite-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$ by EMF method

音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.219 - 222, 2005/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2005.04.045
 被引用回数：3 パーセンタイル：24.17(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチノイド含有ジルコニアは、核変換燃料ターゲット,イナート・マトリックス燃料及び放射性廃棄物固化体など、原子力分野のアプリケーションにとって有望な候補材料である。ここでは、アクチノイド含有ジルコニアの一つである蛍石型(F-type)Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$の酸素ポテンシャル(g(O$$_{2}$$))挙動をジルコニア酸素センサーを用いたEMF法で調べた。パイロクロア(P-type)Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$やF-type PuO$$_{2-x}$$のg(O$$_{2}$$)データと比較することにより、陽イオンや陰イオンの秩序(又は無秩序)構造に関連する、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)の全体的な特徴を明確にすることを目的としている。793$$<$$T$$<$$1078Kの範囲では、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)は、同じ酸素不定比組成(O/M)でF-type PuO$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)よりも150kJ/mol大きかった。また、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)は、同じO/MでP-type Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$のg(O$$_{2}$$)よりも50kJ/mol低かった。これらの結果から、g(O$$_{2}$$)挙動は陽イオンの組成(Pu/Zr)に大きく依存しているだけでなく、陽イオンや陰イオンの秩序(又は無秩序)構造にも依存していると考えられる。

論文

EPR and theoretical studies of positively charged carbon vacancy in 4$$H$$-SiC

梅田 享英*; 磯谷 順一*; 森下 憲雄; 大島 武; 神谷 富裕; Gali, A.*; De$'a$k, P.*; Son, N. T.*; Janz$'e$n, E.*

Physical Review B, 70(23), p.235212_1 - 235212_6, 2004/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.70.235212
 被引用回数：45 パーセンタイル：83.54(Materials Science, Multidisciplinary)

六方晶炭化ケイ素(4$$H$$-SiC)中に存在する炭素空孔(EI5, EI6)の構造について電子常磁性共鳴(EPR)法及び理論計算(ab inito法)を用いて調べた。炭素空孔は、p型4$$H$$-SiC単結晶に850$$^{circ}$$Cで1MeV電子線を4$$times$$10$$^{18}$$/cm$$^{2}$$照射することで導入した。kサイトの炭素空孔であるEI5は、熱的運動効果でC$$_{3v}$$対称になるとわかっていたが、正確な構造は不明であった。これに対し、40K以下でのEPR測定を行った結果、EI5はヤンテラー効果でC$$_{1h}$$対称であることが判明した。さらに、EI5に対して実験的に得られたESRパラメータの値は、理論計算より求められた結果と良い一致を示した。また、熱的な励起によりEI5がC$$_{1h}$$対称からC$$_{3v}$$対称になる活性化エネルギーは0.014eVであることを見いだした。hサイトの炭素空孔であるEI6についてもEPRで分析した結果、C$$_{3v}$$対称であることが判明し、理論計算結果とも良い一致を示した。

論文

Electrical conductivity and defect structure of lanthanum-doped (U,Pu)O$$_{2pm x}$$

辻 利秀*; 内藤 奎爾*; 山下 利之; 藤野 威男*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.378 - 380, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90937-7
 被引用回数：1 パーセンタイル：25.27(Chemistry, Physical)

La$$_{y}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{1-y}$$O$$_{2pm x}$$(y=0.01,0.1)の電気伝導率を1273K、酸素分圧10$$^{-13}$$~10$$^{-1.5}$$Paの範囲で、四端子法を用い測定した。この固溶体の電気伝導率は酸素分圧に対して、3種類の依存性を示す。10$$^{-11}$$Pa以下の低酸素分圧領域で、La$$_{0.1}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{0.9}$$O$$_{2-x}$$の電気伝導率は酸素分圧の増加とともに高くなる。同様な挙動が亜定比組成のLa$$_{0.1}$$U$$_{0.9}$$O$$_{2-x}$$でも観測されていることから、この固溶体にも亜定比組成を持つ相が存在することがわかった。中間酸素分圧領域では電気伝導率は酸素分圧に依存しない。La$$_{0.1}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{0.9}$$O$$_{2}$$の電気伝導率は、U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$O$$_{2}$$の値より、かなり大きくなる。この高い電気伝導率は、電荷の中性条件の結果生成したホールが、U$$^{4+}$$-U$$^{5+}$$間をホッピング伝導するためと考えられる。

論文

A Defect-thermodynamic approach to PuO$$_{2-x}$$ and CeO$$_{2-x}$$

中村 彰夫

Journal of Nuclear Materials, 201, p.17 - 26, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(93)90155-R
 被引用回数：18 パーセンタイル：83.16(Materials Science, Multidisciplinary)

定比組成から正負のずれを示すアクチノイド及び関連フルオライト酸化物MO$$_{2pm x}$$の熱力学的挙動の全体像を明らかにするために、先に提案した酸素過剰型UO$$_{2+x}$$の熱力学モデルを拡張することにより、酸素不足型のPuO$$_{2-x}$$(及びAmO$$_{2-x}$$,CeO$$_{2-x}$$)の熱力学モデルの構築を行った。その結果、これらの系に特徴的な酸素の部分モルエンタルピーh(O$$_{2}$$)の強いx依存性が、xの正負によらず、長距離クーロン力の変化によって生じると考えられる組成xに依存する欠陥生成エンタルピー項とより局所的な複合欠陥の生成からの寄与を含む項の両者を考慮に入れることにより、定量的に説明できることが示された。また、酸素過剰型UO$$_{2+x}$$と酸素不足型(Pu,Ce,Am)O$$_{2-x}$$の欠陥構造の類似性と相違点についても、本結果により定量的議論を行った。

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